修法度，以鈔掠為資，奢姿無厭，百姓患之。
袁術於是和孫堅聯手，上表行孫堅破虜將軍，領豫州刺史。孫堅領軍出征，袁術在後方提供糧草補給。
後孫堅率軍於陽人擊敗董卓軍的胡軫、呂布，斬殺了華雄，取得大捷。
此時有人便向袁術進言：「堅若得洛，不可複製，此為除狼而得虎也。」
袁術擔心孫堅會尾大不掉，便不運軍糧給孫堅。孫堅便連夜趕回嚴辭切責袁術，袁術慚愧，立即給孫堅調發軍糧。
孫堅回到前線後乃率軍攻入洛陽，分兵出函谷關。
後來孫堅進攻董卓尚未返回豫州，袁紹以會稽的周昕為豫州刺史，想奪取孫堅的地盤，袁術引兵擊退周昕。
袁紹想立漢宗室劉虞為帝，使人報術，希望得到袁術支援。
但是袁術觀漢室衰微，早已心懷異志，不願意擁立成年的漢朝皇帝，於是託辭公義不贊同袁紹的提議，兄弟兩人因此積怨翻臉。
當時孫堅進攻董卓尚未返回，袁紹以周昕為豫州刺史，想奪取孫堅的地盤，袁術引兵擊退周昕。
此後袁術轉而與公孫瓚以及陶謙結盟，與袁紹相互爭霸。但是群雄大多依附袁紹，袁術怒罵他人寧可追隨自己「家奴」（指庶出的同父兄長袁紹）也不追隨自己，還寫信給公孫瓚說袁紹不是袁氏子孫。
袁紹於是聯合劉表，想南北鉗制袁術，術乃召回孫堅率軍攻打劉景升，不久後孫堅徵討劉表時戰死。
為了消滅袁紹的盟友曹操，袁術聯同朝廷任命的兗州刺史金尚揮軍攻擊兗州。
術屯軍於封丘，之後又有黑山賊的餘部以及匈奴於扶羅等助戰，與曹操戰於匡亭，但是大敗。
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